悬垂水滴与悬浮气泡表面气体水合物形成特性对比(2)
1.2.2温度和压力对水合物形成的影响
图6为诱导时间与温度的关系.从图中可知,作为水合物晶体生长的主要驱动力之一,过冷度的大小对水合反应影响较大.温度越高,水合反应驱动力越小,则气体水合物反应状态离三相平衡线越近,越不利于水合物形成;反之,温度越低,水合物反应驱动力越大,越有利于气体水合物的形成和生长.
图7为诱导时间与压力的关系.从图中可知,悬垂水滴表面气体水合物的诱导时间随着反应压力的升高而缩短.从拟合曲线可看出,水合物成核的诱导时间与压力呈现良好的线性减小关系.
2悬浮气泡表面气体水合物的形成特性
在悬垂水滴表面形成气体水合物的可视化耐高压实验装置基础上进行改进,更换不锈钢毛细管鼓泡装置等使其适用于悬浮气泡表面气体水合物的形成过程.
2.1悬浮气泡表面气体水合物生长形态
图8给出了天然气为形成气,温度为282.3 K、压力为4.62 MPa时气泡表面天然气水合物生成的过程.反应开始时,气泡表面光滑透亮,无水合物形成;1 260 s左右在气泡与不锈钢毛细管接触的端面开始产生一层可视的水合物膜,其颜色开始时为白色,类似雪花状,表面粗糙;随着反应的进行水合物膜变得清晰并逐渐覆盖整个气泡;然后颜色逐渐变得暗淡,这是由于随着反应的进行,水合物不断产生进而密度增大所致;2 580 s后气泡表面没有未形成水合物的空隙出现,且水合物膜的颜色和形态不再发生变化.
2.2压力和温度对气泡表面气体水合物形成的影响
图9(a)、(b)分别给出了蒸馏水中气泡表面天然气水合物形成的诱导时间和生长时间随水合
反应压力、温度变化的关系.此处诱导时间是指实验液体充分活化后,从成功鼓入第一个实验要求的天然气气泡开始计时到摄像系统中气泡表面开始有可视的天然气水合物晶体出现所经历的时间;成长时间是指从摄像系统中可视的天然气水合物晶体出现开始到整个天然气气泡表面被水合物覆盖,气泡表面的颜色和形态不再发生变化所经历的时间.随着水合反应压力的升高和反应温度的降低,诱导时间和生长时间均呈现下降的趋势.
3结论
对喷雾法和鼓泡法强化制备水合物的静态过程进行了深入研究,通过观测和分析水滴和气泡表面气体水合物形成过程,并结合已有的研究成果[12],得出结论:
(1) 同等实验条件下,水质对悬垂水滴表面水合物成核时间有较大的影响,但是对水合物的生长形态影响不大.采用冰融化水生成水合物所需的时间最短,其次是纯净水,蒸馏水则最慢.
(2) 无论是悬垂水滴还是悬浮气泡,温度和压力均为影响表面水合物结晶与生长的重要因素,温度的降低或压力的升高都会使水合反应速度加快.
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